Eίχε σπουδάσει στη σχολή του Θεάτρου Τέχνης, με πρώτο της θεατρικό έργο, τον «Πλούτο» του Αριστοφάνη το 1957. Την ίδια χρονιά γνώρισε και παντρεύτηκε με τον ηθοποιό Ανδρέα Φιλιππίδη. Μαζί συγκρότησαν θίασο ως το 1965. Στη συνέχεια και ως το 1969 συνεργάστηκε με το ΚΘΒΕ σε παραστάσεις, ενώ από το 1982 ως το 1988 έπαιξε στο Εθνικό Θέατρο.
Η Λίλλη Παπαγιάννη εμφανίστηκε για πρώτη φορά στον κινηματογράφο το 1959 στο έργο «Νταντά με το ζόρι». Ξεχώρισε όμως, μέσα από ρόλους σε ταινίες όπως «Δεσποινίς διευθυντής», «Η δε γυνή να φοβήται τον άνδρα», «Η χαρτοπαίχτρα», «Μια τρελή τρελή οικογένεια».
Η κηδεία της θα γίνει την Πέμπτη, στις 12.00, από το Νεκροταφείο του Ζωγράφου.